Лев Васильевич Успенский родился 8 февраля 1900 года в Санкт-Петербурге в семье инженера-геодезиста. Мать происходила из дворянской семьи. С самого раннего детства он полюбил русское слово. В пять лет Лев научился читать, а в шесть – пошёл в школу, но по настоянию врача был переведён в детский сад, где начал изучать французский язык. Немецким языком он уже занимался дома с преподавателем. В раннем детстве его увлечением была зоология, мир животных. Мальчик много и с удовольствием читал. Любимой его книгой на долгие годы стал "Робинзон Крузо" Д. Дефо. Другим большим увлечением детства были паровозы, железная дорога: самое любимое место для прогулок - платформа на Финляндском вокзале, где мальчик часами мог наблюдать за маневрами паровозов. В 1912 году Л. Успенский поступил в гимназию К.И. Мая. Сразу после учебы в гимназии участвовал в Февральской и Октябрьской революциях, Гражданской войне, работал землемером в Псковской губернии, помощником лесничего. В 1922 переехал в Петроград. В то же время познакомился с Александрой Семёновной Ивановой (1902—1990), которая вскоре стала его женой. Осенью 1925 года поступил на Высшие курсы искусствоведения, которые окончил в 1929 году. В 1925 году опубликовал свою первую научную работу — о «Русском языке эпохи революции». Был лектором по биологии, преподавал черчение, русский язык, работал методистом кабинета наглядной агитации.
В 1928 году в харьковском частном издательстве «Космос» был опубликован написанный Успенским в соавторстве Л. А. Рубиновым (Рубиновичем) под общим псевдонимом Лев Рубус авантюрный роман «Запах лимона». Это фантастико-приключенческий роман. В 1930 поступил в аспирантуру при Институте речевой культуры (окончил в 1932).
В годы Великой Отечественной войны - военный корреспондент на Ленинградском фронте, на Ораниенбаумском пятачке, капитан на флоте. Автор многочисленных научно-художественных книг, преимущественно по языкознанию и культуре речи. Был членом редколлегии научно-художественного альманаха "Хочу все знать". В 60-е годы - председатель секции научно-художественной и научно-фантастической литературы Ленинградского отделения СП СССР.
После "Запаха лимона" к научной фантастике вернулся в 1946, когда в журнале "Вокруг света" появилась повесть "Плавание "Зеты" - о плавании подводной лодки по подземным рекам Европы. Еще две повести были опубликованы в последние годы жизни: "Эн-два-о плюс икс дважды" (1971) и "Шальмугровое яблоко" (1972). Анонсированный роман "Звезда Кси" не был закончен и так и не увидел свет. Наибольшую известность получили научно-художественные книги Успенкого по занимательному языкознанию: «Слово о словах» (1954), «Ты и твоё имя» (1960), «Имя дома твоего» (1967), «Загадки топонимики» (1969) и др., адресованные преимущественно юному читателю. Успенский умер 18 декабря 1978 года в Ленинграде. Похоронен на Богословском кладбище, его могила находится на Братской дорожке, практически напротив могилы Виктора Цоя.